Cette série contient des documents qui portent principalement sur les activités professionnelles de Léon Mercier-Gouin à titre d’enseignant de droit, et des sciences sociales, économiques et politiques à l’Université de Montréal et à l’école des Hautes études commerciales à Montréal ainsi que sur sa carrière politique à titre de sénateur du Parti libéral à Ottawa. Cette série témoigne également de son implication dans divers organismes. La série contient de la correspondance (Jean Désy, William Lyon Mackenzie King, Louis-Alexandre Taschereau, Wilfrid Laurier, Édouard Montpetit, Adélard Godbout, Maurice Duplessis, Camillien Houde, Winston Churchill, Frère Marie-Victorin, cardinal Paul-Émile Léger, Pierre Elliott Trudeau), des discours, des ouvrages publiés, des poèmes et récits et des notes de cours. Nous y retrouvons aussi des documents relatifs à son service militaire, des diplômes, des procès-verbaux et des rapports portant sur des organismes dont il a fait partie et des coupures de presse. L'ajout de janvier 2008 comprend, entre autres, de la correspondance de Léon à ses parents, un journal de voyage en Europe et un livre de visiteurs à Vertefeuille (maison de Pointe-au-Pic)